La bibliothèque de Trinity College est une des plus importantes bibliothèques de recherche du monde entier ; elle comprend la plus grande collection de manuscrits et de livres imprimés en Irlande. Depuis 1801, elle jouit du privilège du dépôt légal des ouvrages publiés en Grande Bretagne et en Irlande. Pour l'instant, la réserve de livres est de quelque trois millions de volumes, conservés dans un ensemble de huit bâtiments. La bibliothèque existe depuis la fondation du Collège par la reine Elisabeth 1ère en 1592. Le bâtiment le plus ancien, la vieille bibliothèque, fut construit entre 1712 et 1732 suivant les dessins de Thomas Burgh.
Trois parties de la vielle bibliothèque sont ouvertes au public : le rez-de-chaussée était à l'origine un déambulatoire ouvert, divisé sur sa longueur par une paroi médiane, la partie méridionale et ensoleillée étant réservée aux Fellows (chercheurs élus sociétaires du Collège). En 1892, les arcades furent murées afin de créer une réserve supplémentaire pour les livres. Cent ans plus tard, en 1992, ce rez-de-chaussée fut reconstitué en une boutique et une aire d'exposition.
En même temps, un Trésor fut construit dans le pavillon est, jadis siège de l'école de philosophie, afin de permettre l'exposition de manuscrits médiévaux d'évangiles irlandais, notamment les livres de Kells, d'Armagh et de Durrow.